来源:《高等学校化学学报》2019年第05期 作者:程文敏;夏文生;万惠霖;
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氧化镧表面反应性对甲烷和氧分子活化的影响

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以氧化镧催化剂在甲烷氧化偶联(OCM)反应中的结构敏感性实验研究为基础,采用周期性密度泛函理论(DFT)计算研究氧化镧(001),(110)和(100) 3个晶面及OCM反应物分子甲烷和氧在其上的吸附、活化和解离.结果表明,氧化镧(001),(110)和(100) 3个晶面的表面能大小顺序为(110)>(100)>(001),3个晶面的价带和导带间隙大小顺序为(110)<(100)<(001),即(001)是3个晶面中最稳定的晶面,而(110)则是最活泼的晶面.甲烷分子在氧化镧(001),(110)和(100)晶面上的吸附很弱(~0. 03 e V),H—CH3解离吸附能分别为2. 16,0. 68和0. 90 e V,解离反应的难易性与晶面的活性顺序一致;而氧分子在氧化镧(001),(110)和(100)晶面上的分子吸附能分别为-0. 04,-0. 31和-0. 12 e V,解离吸附能分别为1. 22,0. 53和1. 52e V,即氧化镧晶面结构对氧分子吸附具有明显的影响,其中,(001)晶面上吸附最弱,(110)晶面上吸附最强,以致O—O在(110......(本文共计10页)       [继续阅读本文]

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高等学校化学学报杂志2019年第05期
高等学校化学学报
主办:吉林大学
出版:高等学校化学学报杂志编辑部
出版周期:月刊
出版地:吉林省长春市

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