来源:《高等学校化学学报》2015年第09期 作者:陈蓉芳;夏文生;万惠霖;
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中性团簇(CeO_2)_m(m=1~3)活化甲烷C—H的密度泛函理论计算

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采用密度泛函理论(DFT)计算了CH4在电中性(Ce O2)m(m=1~3)团簇上的活化情况,并对其机理进行了探讨.计算结果表明,甲烷C—H键在团簇上的活化为亲核加成模式,电子由团簇流向甲烷C—H反键轨道,使甲烷C—H键削弱而得以活化,反应的过渡态为四中心结构.团簇的桥氧位活化甲烷C—H键的活性大于端氧位,而三重桥氧位的活性高于二重桥氧位.团簇中作用位点Ce和O原子的电荷布居与其活化甲烷C—H的能力密切相关.溶剂的存在不仅降低了甲烷C—H活化自由能垒,而且使与甲烷作用的团簇各位点的活性差异缩小.(本文共计9页)       [继续阅读本文]

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高等学校化学学报杂志2015年第09期
高等学校化学学报
主办:吉林大学
出版:高等学校化学学报杂志编辑部
出版周期:月刊
出版地:吉林省长春市

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